Lietuviška pavardė, kilusi iš asmenvardžio Valilius (lotyniškas variantas Valerijus, reiškia „sveikas, stiprus“). Garsiausias jos turėtojas – Lietuvos užsienio reikalų ministras, diplomatas Gabrielius Landsbergis-Valilionis. Pavardė dažniausia Lietuvos pietvakariuose, ypač Marijampolės ir Vilkaviškio regionuose.