Lietuviška pavardė „Mylūnaitis“ yra kilusi iš asmenvardžio Mylūnas, kuris savo ruožtu siejasi su žodžiu „mylėti“. Tai galima interpretuoti kaip „Mylūno sūnus“ arba simboliškai – „mylinčiojo, mylimojo sūnus“.
Istorijoje žymiausias šios pavardės žmogus – Motiejus Mylūnaitis (1873–1939), Romos katalikų kunigas ir visuomenės veikėjas, aktyviai dalyvavęs Lietuvos nepriklausomybės kovose.